面向大规模储能需求的钠离子CTM蓄电池电极特征驱动机器学习筛选方法

本研讨结合资料基因组方案（MGI）与机器学习办法，探究钠离子电池正极资料的挑选与功能猜测，为大规模储能开展做出奉献。经过特征重要性剖析，分别构建了包括21个、5个和1个输入特征的三种模型（模型#1、模型#2与模型#3），以表征电极资料挑选流程的不同阶段。使用电池与加权办法改进了功能评估。经过特征工程和加权办法，构建输出特征ACE（均匀电压、比容量、比能量）以描述储能电池的全体功能。该办法可以经过单一易获取的输入参数近似评估电池全体功能（以ACE特征为代表），适用于前期挑选阶段，在坚持高精度与鲁棒性的同时明显提升机器学习功率。此外，本文探讨了针对不同电网储能使用场景的ACE权重挑选办法，并专门为电网储能与调频使用规划了特定输出特征权重配比。在前向使用中挑选出四种具有远景的电极资料，而在逆向使用中，该模型可帮忙界定新资料规划所需的输入特征范围。

图文摘要

随着可再生能源的快速开展和电动汽车的广泛遍及，储能技能在现代能源体系中扮演着日益重要的角色[[1], [2], [3]]。钠离子电池作为一种极具远景的替代性电池技能，因其钠资源储量丰厚、本钱低价及安全性高等优势而遭到广泛重视[[4], [5], [6]]。然而，钠离子电池的功能表现，特别是正极资料的研制，仍面临许多应战。为提高钠离子电池的能量密度、循环稳定性和功率密度，研讨人员正积极探究新式电极资料并寻求高效的规划办法[[7], [8], [9], [10]]。
传统电极资料规划办法一般依靠经验值或逐步试验优化。然而，这些办法往往耗时且资源密布，需要大量试验数据和资源。近年来，资料基因组方案（MGI）提出经过先进核算与试验办法加快资料发现与优化的策略，成为推进新资料发现的重要渠道[11,12]。作为MGI的核心组成部分，Materials Project（MP）选用高通量核算和密度泛函理论（DFT）核算，供给全面的核算资料特性数据库，推进了资料科学范畴的快速开展[13,14]。
在钠离子电池研讨中，机器学习技能的使用为资料挑选与功能猜测供给了新思路。Ji等人选用机器学习辅佐的热力学耦合办法，成功制备出高功能硬碳负极资料，在0.03A电流密度下完成375mAh的可逆容量及92.3%的初始库伦功率−1展现出优异的电化学功能，揭示了钠团簇的孔隙填充机制，为资料开发供给了新思路[15]。Ma等人使用深度学习猜测了金属离子电池电极资料的电化学功能，包括电压、比容量和比能量[13]。他们将机器学习模型使用于钠离子和钾离子电池电极资料的挑选，展现了这些模型在资料发现与规划中的潜力。He等人提出了Transformer-GNN模型，该模型能有效猜测电极电压并挑选出高功能正极资料Na(NiO [16]. 该模型结合图神经网络（GNN）与Transformer卷积层，展现出卓越功能。研讨同时选用密度泛函理论（DFT）核算揭示了钠离子迁移机制，为资料使用供给了理论支撑。Shim等人提出了一种基于图神经网络（GNN）的逆向规划办法，可高效挑选具有高容量、高导电性和高稳定性的过渡金属掺杂NASICON型资料，并经过DFT核算验证了其优胜功能[17]。该办法相较传统规划途径更具功率，明显加快了钠离子电池高功能正极资料的发现进程。−1, demonstrating excellent electrochemical performance and revealing the pore-filling mechanism of Na clusters, offering new ideas for material development [15]. Ma et al. used deep learning to predict the electrochemical performance of metal-ion battery electrode materials, including voltage, specific capacity, and specific energy [13]. They applied machine learning models to screen electrode materials for sodium-ion and potassium-ion batteries, demonstrating their potential in material discovery and design. He et al. proposed the Transformer-GNN model, which effectively predicts electrode voltage and screens high-performance cathode material Na(NiO2)2 [16]. This model, combining GNN and Transformer convolution layers, shows excellent performance. The study also used DFT calculations to reveal the Na-ion migration mechanism, providing theoretical support for material applications. Shim et al. proposed a graph neural network (GNN)-based inverse design method that efficiently screens transition metal-doped NASICON-type materials with high capacity, conductivity, and stability, and validates their superior performance via DFT calculations [17]. This method is more efficient than traditional design approaches, accelerating the discovery of high-performance cathode materials for sodium-ion batteries.
虽然现有研讨已尝试使用机器学习猜测电池功能，但大都工作仅聚焦于单一功能指标（如比能量或比容量），缺少对电池功能的综合评估。为添补这一空白，本文提出一种综合性输出特征——ACE（均匀电压、比容量、比能量），该特征整合了均匀电压、比容量和比能量三项关键电池功能指标。经过主成分剖析（PCA）与加权办法[18,19]，本研讨建立了三种不同模型（model#1、model#2、model#3）以剖析电极资料的功能与挑选潜力。经模型练习与验证，本文论证了机器学习在钠离子电池电极资料挑选范畴的巨大使用潜力。
在挑选电池电极资料的过程中，本文还针对不同电网储能使用场景提出了具有差异化权重比的ACE特征，以优化电池功能的综合猜测。该立异办法不只提升了模型的猜测才能，还为资料挑选供给了更精准的东西。此外，经过与现有钠离子电池电极资料进行对比验证了模型的有效性，并成功挑选出若干潜在电极资料，为钠离子电池的进一步开发与使用供给了理论支撑。图1展现了所提出的特征驱动机器学习框架用于挑选钠离子电池电极资料的流程。